Über seine Grenzen hinaus erlangte der Kunstverein Berühmtheit, als ihm im Jahre 1851 Senator und Vereins-Gründungsmitglied Dr. Hieronymus Klugkist seine kostbare Sammlung altdeutscher Kunst vermachte, darunter zahlreiche Werke Dürers. Unter dem von 1899 bis 1914 amtierenden ersten wissenschaftlichen Direktor der Kunsthalle, Gustav Pauli, wurde nicht nur im Jahre 1902 das Museumsgebäude von 1849 wesentlich vergrößert; Pauli erweiterte vielmehr auch das Sammlungsspektrum um Beispiele der europäischen Avantgarde. Wichtige Schwerpunkte sind seitdem die französische und die deutsche Malerei des 19. Jahrhunderts. Mit bedeutenden Werken sind etwa Eugène Delacroix, die Schulen von Barbizon und Pont-Aven sowie die französischen und die deutschen Maler des Impressionismus vertreten. Eine eigene Abteilung bilden die Maler der bei Bremen gelegenen Künstlerkolonie Worpswede (Otto Modersohn, Heinrich Vogeler, Carl Vinnen, Friedrich Overbeck, Fritz Mackensen); hinzu kommt eine große Werkgruppe von Paula Modersohn-Becker.
Nach Kriegszerstörung und -verlusten erbrachten Schenkungen und Ankäufe zur Kunst der klassischen Moderne in der Wiederaufbauphase eine neuerliche Schwerpunktsetzung durch Werke von Beckmann, Macke, Marc, Munch, Picasso sowie der "Brücke"-Maler. Die französische Abteilung konnte durch hervorragende Beispiele der Revolutionsmalerei, ferner durch Gemälde der Nabis-Künstler erweitert werden.
Gleichzeitig entstand eine Sammlung von Werken des italienischen und deutschen Barock. Mit beispielhaften Werken u.a. von Brüning, Hartung, Manessier, Richter, Schumacher und Tàpies ist im Bereich der gegenstandsfreien Malerei auch die Tradition des Malerischen nach 1945 angemessen vertreten. Das Kupferstichkabinett der Kunsthalle gehört mit seinen über 200.000 Blatt Handzeichnungen und druckgraphischen Blättern aus sechs Jahrhunderten, seiner Plakatsammlung, dem Bestand an Skizzenbüchern, japanischen Farbholzschnitten, etwa 1.700 illustrierten Büchern sowie früher Computerkunst zu den renommiertesten Sammlungen in der Welt. Trotz schwerer Verluste während des Zweiten Weltkrieges bietet das Kabinett einen facettenreichen Überblick über die Geschichte der Zeichnung und Graphik vom 15. Jahrhundert bis zur Gegenwart.
Mit einem Erweiterungsbau nach Entwürfen des Berliner Architekten Werner Düttmann erhielt die Kunsthalle 1982 zusätzlich Raum für Wechselausstellungen sowie einen Veranstaltungssaal. Mit Unterstützung vieler Bremer Bürger konnte der Kunstverein die Kunsthalle 1996 bis 1998 sanieren und das Obergeschoss erweitern. Die Ausstellungsfläche für die eigene Sammlung wurde in den letzten 100 Jahren jedoch nicht vergrößert. Um die zahlreichen Schätze aus dem Depot zu zeigen und um weiterhin große Sonderausstellungen zu präsentieren, möchte der Kunstverein einen neuen Erweiterungsbau der Kunsthalle realisieren.
