Sogleich wurde begonnen, das Goethe-Haus auch im Innern in den ursprünglichen Zustand zurückzuversetzen; als Ergänzung wurde im Jahr 1897 das Frankfurter Goethe-Museum eröffnet, das seit 1932 zu einer Galerie der Goethe-Zeit weiterentwickelt wurde.
Zwar wurden Goethe-Haus und -Museum während des Zweiten Weltkrieges zerstört – die Bestände waren dank der Initiative von Ernst Beutler jedoch rechtzeitig ausgelagert worden. So konnten 1951 das Goethe-Haus und 1954 das Museum wieder eröffnet werden. 1994 wurde ein umfassender Umbau des gesamten Institutsgebäudes in Angriff genommen. Am 20. Juni 1997 wurde das neue Haus in Anwesenheit des damaligen Bundespräsidenten Roman Herzog feierlich der Öffentlichkeit übergeben.
Als Sammelgebiet ergab sich vor allem das Jahrhundert Goethes von 1730-1850, also die Zeit von der Aufklärung über Rokoko, Klassik und Romantik bis hin zum Biedermeier und zu den Anfängen des Jungen Deutschland. Heute umfasst die Gemälde-Sammlung rund 500 Bilder: bedeutende Portraits Goethes und seiner Zeitgenossen, aber auch wichtige Gemälde von J. Juncker, J. G. Trautmann, C. Seekatz, J. Ph. Hackert, J. H. Füssli, Kauffmann, J. H. W. Tischbein, C. D. Friedrich und C. G. Carus. Die Graphische Sammlung besitzt etwa 16.000 Blätter, darunter rund 50 Goethe-Zeichnungen. Die Bibliothek hat einen Bestand von 100.000 Bänden mit vielen seltenen Erstdrucken, Zeitschriften und Almanachen.
In der Handschriften-Abteilung 40.000 Werk- und Briefhandschriften) bilden neben Goethe und seinem Kreis die Romantiker den einen Schwerpunkt Achim und Bettine von Arnim, Clemens Brentano, Novalis, Eichendorff u.a.), den anderen die Klassische Moderne mit Hofmannsthal und seinem Umfeld. Die Auswertung der Bestände geschieht in zwei großen wissenschaftlichen Ausgaben der Dichter Clemens Brentano und Hugo von Hofmannsthal (bisher 34 bzw. 33 Bände).
Das Freie Deutsche Hochstift veranstaltet Sonderausstellungen, Vorträge, Lesungen u.a. und erfüllt auf diese Weise seine Aufgaben der Sammlung und Vermittlung sowohl für die Wissenschaft als auch für eine breite Öffentlichkeit.
